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高濃鹽電解液與傳統電解液有什么區別?

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年10月22日  

傳統的碳酸鹽溶劑具有高揮發性和易燃性,存在嚴重的安全風險,而且LiPF6化學性質不穩定,這使得電解質對水分和溫度變化高度敏感。即使與添加劑組合,電解質的電化學窗口也只能在4.4V以內。下一代電池需要更高的能量密度(更高的電壓或容量)和更寬的工作溫度,并且必須滿足用于智能電話,電動車輛,智能電網和更高的安全標準等,傳統電解質的這些缺點阻礙了下一代電池的發展。因此,全世界都在努力探索新的電解質,如離子液體、高分子電解質、無機固體電解質和鹽濃縮的電解質以超越傳統的鋰離子電解質。其中,濃縮電解質受到越來越多的關注。


在過去的幾年中,通過簡單地提高鹽-溶劑組合中鹽的濃度,實現了鋰離子電池電解液的重大突破,在許多方面表現出出色的技術優勢。這種極其簡單而有效的策略可以克服限制現有鋰離子電池的大部分障礙,而不需要犧牲制造效率,因此研究人員廣泛感受到其具有的巨大工業發展潛力。近日,日本東京大學AtsuoYamada教授回顧了高濃度電解質研究的進展,包括對其優缺點和未來前景的多角度分析,重點放在解決剩余技術障礙和科學問題的途徑上,旨在提供及時和客觀的信息,而不是重新強調許多技術優勢。給予設計更實用的電池提供參考。


一、傳統電解質和濃縮電解質的區別


高濃鹽電解液,后鋰離子化學時代技術風口?


傳統電解質的配方:在碳酸亞乙酯(EC)和線性碳酸酯的混合溶劑中加入1M(mol-1)LiPF6得到的溶液。EC是一種必不可少的成分,可以使石墨負極的動力學穩定;其還原分解產物可以包裹石墨表面形成導電但電絕緣的相(固體電解質中間相,SEI),它可以有效地防止溶劑共嵌入石墨或低電位下電解質的連續分解。LiPF6對Al集流體的鈍化至關重要,Al集流體是陰極中不可或缺的成分,在高電位下容易被腐蝕;痕量的水水解LiPF6產生HF,隨后與Al反應,在表面形成穩定的AlF3薄膜。優化的1M濃度是鋰離子電導率最大的濃度。


增加鹽濃度將導致陽離子和陰離子/溶劑之間的相互作用增強,以及自由態溶劑分子的含量降低。高于閾值(通常>~3-5M,取決于鹽-溶劑組合),游離溶劑分子消失,導致形成一類具有特殊三維(3D)溶液結構的新型電解液(稱為高度濃縮電解液)。這種濃縮電解液表現出不同于常規電解質的物理化學和電化學性質。這代表了一種新的電解質設計,可以在不依賴EC和LiPF6的情況下鈍化石墨負極和Al集流體,從而開發出各種不含EC和LiPF6的電極。


二、濃縮鹽電解質的優勢


在本節中,簡要回顧和總結了濃縮鹽電解質的優勢:


高濃鹽電解液,后鋰離子化學時代技術風口?


2.1高倍率


Yamada等人發現含有高度離解的鹽(例如,LiN(SO2F)2,表示為LiFSA)和低粘度溶劑(例如,乙腈(AN))的濃縮電解質可實現高倍率的電極反應。基于結果分析,LiFSA鹽和低粘度溶劑應該是高倍率反應的先決條件,因為它們可以最大限度地減少高濃度下粘度的增加,從而在Li+增加的情況下保持可接受的離子電導率水平。然而,濃縮電解質中的不尋常的界面比離子電導率更重要。分析所有的結果,發現石墨電極上的SEI具有與常規EC衍生的SEI非常不同的組成;濃縮電解質的界面來自鹽(不是通常在常規稀釋電解質中觀察到的溶劑),其高倍率能力應該與其形成的的特殊SEI界面相關聯。


2.2高能量密度


為了獲得高能量密度,鋰離子電池必須使用高壓(例如5V級)或高容量(例如硫和鋰金屬)電極。然而,這些電極與常規的LiPF6的電解液的兼容性很差。例如,化學性質不穩定的LiPF6易與微量水或H+反應生成HF,在高電壓下腐蝕電極材料中的過渡金屬。用LiFSA或LiN(SO2CF3)2(LiTFSA)代替LiPF6,但這些電解質不能鈍化Al集流體。通過應用鹽濃縮策略可以解決這種困境。Matsumoto等人首次報道,當LiTFSA濃度從1.0M增加到1.8M時,LiTFSA基電解質中Al溶解的起始電位從3.8變為4.3V。Wang等人開發了一種超濃縮電解液,5.5MLiFSA/DMC,顯著改善了5VLiNi0.5Mn1.5O4/石墨電池的充放電循環。X射線光譜測量表明,在石墨電極表面沉積的過渡金屬可以忽略,這證明濃縮電解質有效地抑制了鋁和過渡金屬在~5V時的正極溶解。


高壓性能可歸因于濃縮電解質的特殊溶液結構:(1)很少有自由狀態溶劑分子可以協調來自正極的金屬陽離子,(2)進一步增強的3D網絡抑制了金屬陽離子擴散到本體電解質相。類似的機制也適用于Suo和Ueno等人使用濃縮電解質來有效地抑制多硫化物從硫電極中溶解,并獲得了具有顯著改善的循環性能的高容量鋰硫電池。此外,與Li+配位的溶劑分子顯示出比其自由狀態的分子更高的氧化穩定性,這是由于其最高占據分子軌道(HOMO)水平向下移動。因此,濃縮的電解質可以減少溶劑氧化并因此在高電壓下產生H+。


其次,濃縮電解質也適用于鋰金屬負極。錢等人在Li||Cu電池中施加4MLiFSA/DME,實現500小時的穩定工作(在4mA/cm2下1000個循環)和高庫侖效率(>98%)。濃縮電解質的至少有兩個優點:首先,高濃度的Li+可以以更均勻的方式促進Li電鍍/剝離,避免枝晶生長;其次,濃縮的電解質產生穩固SEI,其抑制電解質和Li金屬之間的副反應以及枝晶生長。


最后,濃縮電解質也適用于鋰-O2和Na-O2個電池。選擇合適的鹽-溶劑組合(例如,LiTFSA/NaTFSA與二甲基亞砜,AN或醚)使得O2正極和Li/Na負極的可逆運行成為可能。


2.3循環穩定


商用鋰離子電池必須能夠穩定地循環多年,這要求電池內部的副反應必須最小化。雖然濃縮電解質具有許多傳統電解質所不具備的出色功能,但仍需考察含有濃縮電解質的電池的長期穩定性。最近,石墨||Li和硬碳||Na電池在濃縮電解質中測試超過一年(超過1,000次循環),容量衰減可忽略不計,表明濃縮電解質中的SEIs非常穩定,能夠促進鋰離子和鈉離子電池的長期循環。值得注意的是,使用常規電解質的鈉離子電池不如鋰離子電池穩定,因為EC衍生的SEI在常規Na+電解質中更易溶。含有濃縮電解質的硬碳電池顯示出比含有常規電解質的更好的循環性能,證明陰離子衍生的無機SEI比EC衍生的有機-無機雜化SEI更穩健。濃縮電解質的這種特征將有助于開發高度穩定的電池,且不限于鋰離子。


2.4安全性高


關于安全性,濃縮電解質與傳統的電解質相比具有很大的優勢。首先,濃縮電解液可以完全排除易燃溶劑,確保其不易燃;第二,它提供了強大的陰離子衍生的SEI,避免了常見的非易燃溶劑差的鈍化能力;第三,它增強了陽離子和溶劑分子之間的相互作用,降低了溶劑的固有揮發性。所有濃縮電解質的共同基本特征,可忽略不計的蒸氣壓,更少的有機溶劑相對量和更高的沸點,為設計更安全的電池系統提供了堅實的基礎。


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