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鋰離子電池的一些計算技巧

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2018年09月30日  

隨著化石能源的日漸枯竭以及由于燃燒化石能源而帶來的種種環境問題,發展下一代新型清潔能源已經迫在眉睫。太陽能,風能雖然由于起環境友好型而受到人們追捧,但其間歇性也限制了它們的應用。另一方面,可充電電池或者超級電容器,由于其高能量密度,便攜性,相對安全性,已經逐步發展為下一代新型能源中的佼佼者。作為可充電電池的一種,鋰離子電池在近幾十年來得到飛速發展,并且已經廣泛地應用于汽車,手機,電子,工業等等方面。近些年來,鋰離子電池的主要研究方向則是發展高能量密度,高電壓型正極材料,以及實現鋰金屬負極的鋰硫電池(Li-S)或鋰空電池(Li-O2)。

第一性原理(First-Principlemethod)作為一種從頭(abinitio)算法,被廣泛應用于材料設計,材料預測,以及解釋實驗等方面。從薛定諤方程開始,經過JohnPope,WalterKohn等人的發展逐步到可以實現計算機編程的DFT(DensityFunctionalTheory)。只需要幾個經典參數,DFT便可以計算出材料的大部分性能。進一步結合Born–Oppenheimer假設,DFT也可以用來模擬分子動力學,即Abinitiomoleculardynamics(AIMD)。在鋰電等相關領域,DFT得到廣泛的應用。由于其準確性,可以有效的地指導實驗,從而節約成本。

本文就DFT計算在鋰電相關領域的應用作一探討,為讀者梳理出幾中比較常見的計算方法,并稍加提及一些計算技巧。由于筆者經常利用VASP(ViennaAbinitioSimulationPackage)作材料相關計算,以下的討論基于該軟件,當然也可以推廣到其他的商業軟件或者開源代碼。

計算材料的充放電平臺

鋰離子電池又稱作“搖搖椅(rockingchair)”。這是因為在鋰離子電池中,鋰離子通過電解質在正負極間穿梭。充電時,鋰離子從正極材料(如LiCoO2)晶格中脫出,嵌入到負極材料(如石墨)中,使得負極富鋰,正極貧鋰;放電時,由于負極側鋰的化學勢較高,鋰離子從負極脫出,插入到正極材料晶格中,從而完成一個循環。其中電解質只是充當傳導鋰離子的作用。好的電解質需要有高的鋰離子電導率,低的電子電導率,還要有較寬的電化學窗口以防止氧化還原反應。

計算技巧

在平衡狀態下,鋰離子電池的嵌入電壓定義為正負極兩端的Li化學勢之差,即

計算技巧

其中z為轉移電荷,F為法拉第常數。積分上式則有計算技巧

計算技巧

其中為嵌入反應過程體系的總吉布斯自由能變化。在不考慮溫度及體積變化的情況下,可以近似為。以鋰金屬為負極,正極材料為過渡金屬氧化物LiMO2的平衡電壓則可以計算為

其中z為轉移電荷,F為法拉第常數。積分上式則有

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其充電時化學反應式為

其中z為轉移電荷,F為法拉第常數。積分上式則有

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其中χ1>χ2,且相對于立方相金屬鋰。

因此,只要計算出脫出鋰離子前后體系的能量,就可以計算出充電工作平臺。當然,上式也可以用來計算鈉離子電池的電壓平臺。如Ceder課題組就針對NaxMnO2做了計算并和實驗數據比較。可以看到計算結果與很好地與實驗放電平臺匹配。

 鋰電池領域常用計算方法及計算技巧

此外,考慮到3d軌道的過渡金屬,如Co,Fe,Mn等,一般的基于GGA的交換關聯泛函已經不能夠滿足計算要求。這時需要考慮對過渡金屬元素加U,即GGA+U。Ceder課題組比較了GGA,GGA+U和更高級的HSE對鋰離子嵌入電壓平臺的計算,結果表明GGA+U能有效提高計算精度。GGA+U的結果和HSE的結果十分接近,表明GGA+U能有效的考慮到3d軌道的影響。在實際應用中,U的數值需要擬合,也可以直接從文獻中獲取。如對于Fe,一般取U為4.0~4.3eV。

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