鋰硫（Li–S）電池具有較高的理論能量密度和較低的成本，是下一代儲(chǔ)能裝置的理想選擇。其電化學(xué)性能很大程度上取決于多硫化鋰（LiPS）向Li2S以及充電期間向單質(zhì)硫（S8）的有效可逆轉(zhuǎn)換。然而，液固相轉(zhuǎn)變過(guò)程的緩慢動(dòng)力學(xué)限制了電池的倍率性能，同時(shí)也造成了更嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)和活性表面鈍化。尋找高效的催化劑來(lái)加速可溶性LiPS向不溶性S8或Li2S的轉(zhuǎn)化過(guò)程，是提高電池電化學(xué)性能的重要途徑。負(fù)載在固體基質(zhì)上的單原子催化劑，理論上具有100%的原子利用率，并結(jié)合了非均相和均相催化劑的雙重優(yōu)勢(shì)。由于高導(dǎo)電性和優(yōu)異的活性，單原子催化劑已經(jīng)廣泛應(yīng)用于氧還原、析氫和CO2還原反應(yīng)，可以預(yù)計(jì)其在含硫物種的轉(zhuǎn)化過(guò)程中也應(yīng)起到高效的催化作用。

【成果簡(jiǎn)介】

近期，合肥工業(yè)大學(xué)孔祥華副教授、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)季恒星教授和武曉君教授團(tuán)隊(duì)在JACS期刊上發(fā)表題為“Cobalt in Nitrogen-Doped Graphene as Single-Atom Catalyst for High-Sulphur Content Lithium-Sulphur Batteries”的論文。該工作利用摻氮石墨烯基底上的單分散鈷原子促進(jìn)LiPS的表面介導(dǎo)反應(yīng)。結(jié)合原位X射線吸收光譜（XAS）和第一性原理計(jì)算，證明了Co-N-C配位中心作為雙功能電催化劑，可以分別促進(jìn)放電和充電過(guò)程中的Li2S的形成和分解。S@Co-N/C復(fù)合材料可以提供1210 mAh g–1的比容量和5.1 mAh cm–2的面容量，當(dāng)硫載量提高到6 mg cm–2時(shí)，容量衰減率降低到0.029%/圈。

【研究亮點(diǎn)】

該工作首次將單原子催化劑引入鋰硫電池，并通過(guò)高角度環(huán)形暗場(chǎng)-球差矯正掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）成像、原位XAS譜圖和第一性原理計(jì)算等揭示了單原子催化原理。該工作為單原子催化劑設(shè)計(jì)提供了思路，為高性能Li-S電池和其他電化學(xué)儲(chǔ)能裝置的開(kāi)發(fā)開(kāi)拓了新方法。