自從可充電鋰離子電池在20世紀90年代首次商業化后，人們一直致力于開發高能量密度鋰離子電池。高鎳的鎳鈷錳（NMC，鎳含量>60％）層狀氧化物，由于低成本和高容量，被認為是下一代鋰離子電池最有前景的一類陰極材料。然而，鎳含量的增加也帶來許多問題，例如難以合成高度有序的材料、差的儲存性能和較差的循環穩定性。這些問題極大地阻礙了高鎳NMC陰極的實際應用。解決這些問題，首先需要揭示和理解這些問題背后的機制。

根據先前的報道，合成、儲存和循環過程中的各種有害現象被認為與層狀氧化物晶格的Li/O損失有關。但由于對輕元素定量表征技術的缺乏等原因，關于Li/O損失如何發生以及Li/O損失的多少可以誘導相變的定量研究是非常少的。

北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授課題組結合多種宏觀/微觀表征技術，包括原位透射電子顯微鏡（TEM）、非原位X射線衍射（XRD）和X射線光電子能譜（XPS），在代表性的二元高鎳層狀氧化物LiNi0.9Co0.1O2中全面研究熱誘導的局域結構演化與Li/O之間的關系。他們基于[Li1-xNix]3b[Ni0.9-xCo0.1]3aO2-x的Li/O損失模型，從體相內和表面定量地研究了在相變過程中Li/O損失的動力學。大約20％的Li/O損失發生在300-700℃的溫度范圍內，這導致Li/O缺乏的中間體具有嚴重的Li/Ni混排。它在高溫下層狀相不穩定并快速轉變為巖鹽相Li1-xNixO(x約為80%)，并伴隨嚴重的Li/O損失。詳細的原位TEM觀察實驗包括從室溫到1000℃加熱樣品，在TEM下原位地以每秒25張采集動態實時的結構動態變化圖像，課題組發現單個初級粒子內的局部結構演化是由表面Li/O損失引起的，由于濃差擴散使得層狀材料鋰層中Li+高的快速擴散到界面，導致鋰層有不斷增加的鋰空位，在升溫過程到900℃時，TEM原位觀察到了在一秒鐘之內發生熱誘導的層狀到巖鹽相的結構演化。本文的定量分析和直接觀測不僅為Li/O損失行為研究提供了一條可行路徑，而且從Li/O損失的角度為提高熱穩定性和循環穩定性提供了有價值的思路。

這項研究成果近期發表于國際納米與能源知名雜志NanoEnergy，題為“InsightsintothestructuralevolutionandLi/Olossinhigh-Nilayeredoxidecathodes”（NanoEnergy，59（2019）,p327，影響因子為13.12）。該工作由潘鋒和北京大學深圳研究生院新材料學院助理研究員張明建博士指導，2016級研究生孔德飛完成。本工作得到國家材料基因工程重點研發計劃和廣東省重點實驗室的資金支持。